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三原 守弘; 伊藤 勝
放射性廃棄物研究, 3(2), p.71 - 79, 1997/03
処分場に用いられたセメント系材料は、処分場閉鎖後、地下水と接触し長期間にわたりその構成成分が浸出しることにより徐々に変質していく、セメント系材料の構成成分の浸出を制御するため混和材の中でもっともポゾラン反応性の高いシリカフュームをセメントに40WT.%及び70WT.%混合し、セメントペーストを作製し浸出試験を実施した。浸出液の化学組成の変化ならびにセメントペーストの固相について定量分析を行い、試験前後におけるセメント水和物の変化を調べた。化学平衡モデルに基づいてセメント水和物の中でもっとも量の多いC-S-Hゲルについての、Bernerのモデルに基づく解析を行い浸出試験結果と比較した。
山口 徹治; 磯部 博志; 中山 真一
放射性廃棄物研究, 3(2), p.99 - 108, 1997/00
茨城県稲田産花崗岩及びカナダマニトバ州にあるカナダ原子力公社(AECL)の地下実験施設(URL)から採取した花崗岩(URL花崗岩)の中の微小空隙の性状を水飽和法及び水銀圧入法で測定した。測定上の工夫をすることにより、空隙率が極めて小さい岩石についても空隙率や空隙孔径を精度よく測定することができた。これらの花崗岩の空隙孔径はほぼ対数正規分布をとることが確認された。稲田花崗岩の空隙率は(0.49
0.07)%であり、空隙の直径の最頻値は140nmであった。SEM観察により大きさが数十~数百nmの空隙の存在が確認された。URL花崗岩については空隙率が(0.400.10)%、空隙の直径の最頻値は290nmであった。孔径が拡散するイオンに比べて充分大きいことや正規分布をとることは、岩石内における拡散現象に通常の拡散方程式を適用するための前提条件であるが、これらの花崗岩はそれをほぼ満たしていることが確認された。
山口 徹治; 中山 真一
放射性廃棄物研究, 3(1), p.49 - 61, 1996/08
炭酸イオン共存系におけるAm(III)の熱力学データを報告した5ヶ国の6研究機関による7件の研究報告をレビューし、データの妥当性を検討した。Am(III)の1炭酸錯体、AmCo
については複数の研究グループの見解がかなりよく一致している。しかし高次の錯体については炭酸錯体だけが生成するとする説と、炭酸錯体とヒドロオキシ炭酸錯体の両方が生成するとする説の2つが存在する。それぞれの原著をレビューしてこの相違の原因を検討した結果、後者の説のように炭酸錯体のみでなく、ヒドロオキシ炭酸錯体も生成することがわかった。炭酸錯体とヒドロオキシ炭酸錯体の両方の存在を仮定して、例示的にスペシエーションを行った。
田中 忠夫; 長尾 誠也; 坂本 義昭; 大貫 敏彦; S.Ni*; 妹尾 宗明
放射性廃棄物研究, 3(1), p.41 - 47, 1996/08
0~130mg/lのフミン酸(HA)を共存させた条件下で、HAを良く収着するクロボク土への
Co、
Sr及び
Amのバッチ法収着実験を行った。また、これら核種と5000~30000、30000~100000及び
100000MWの分子量に分画したHAフラクションとの反応性を調べるとともに、これら分画HAの官能基をFTIR及びNMRスペクトルから特定した。Co及びAmの収着平衡定数KはHAのそれより大きく、共存HA濃度が増すに従って小さくなった。一方、SrのKはHAより小さく、共存HA濃度に伴って大きくなった。これら核種は芳香族系のCOOH、OHを主な官能基とする30000~100000MWのHAと優先的に反応し、この分画フラクション中の核種濃度は、収着実験によって選択的に著しく減少した。これは、クロボク土への放射性核種の収着が30000~100000MWのHAによって制御されている可能性を示唆している。
中山 真一; J.Ahn*
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.27 - 34, 1996/02
群分離・消滅処理技術によって、高レベル放射性廃棄物中に含まれる長寿命の放射性核種を消滅もしくは短半減期核種に変換することができれば、高レベル放射性廃棄物がもつ放射能毒性の低減を図ることが可能である。しかしながら、このことがすなわち地層処分の環境安全性を向上させることにはならない。地下水中の放射性核種の濃度は廃棄物中に含まれる放射性核種量に比例するのではなく、溶解度という限界値によって決まるからである。また、安全性の評価ではその対象としてできるだけ現実に近い状況が想定されなければならない。この観点から、群分離・消滅処理技術で議論されている環境安全性の考え方を検討する。最後に群分離・消滅処理の地層処分への寄与の可能性についても言及する。
森田 泰治; 久保田 益充
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.75 - 83, 1996/02
原研では、高レベル廃液中の元素を、超ウラン元素群、Tc-白金族元素群、Sr-Cs群及びその他の元素群の4群に分離する群分離プロセスを開発中である。本論文では、この4群群分離プロセスより生ずる分離された各群の内容及びその後の処理法について、また発生する廃棄物の種類、組成等について検討した結果を示す。さらにこれら廃棄物の処分法の可能性についても検討した。超ウラン元素は消滅処理へ、Tcは利用或いは消滅処理へ、白金族元素は利用へ向けられ、直接的には廃棄物とはならない。Sr-Csは吸着-か焼により安定な固化体とし、その他の元素群はガラス固化体として、合わせて廃棄物の減容を達成できる。群分離で発生する二次廃棄物では、抽出溶媒処理後のリン酸塩とU逆抽出剤からのナトリウムが主なものである。これらの廃棄物中の
放射性核種の濃度を低くすることが重要である。
柳瀬 信之; 佐藤 努; 磯部 博志; 関根 敬一
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.121 - 135, 1996/02
クンガラウラン鉱床を用いたナチュラルアナログ研究において、岩石中のウランの分布を明らかにするために、逐次選択的抽出法を適用した。対象とした抽出相は、吸着、非晶質鉄鉱物、結晶質鉄鉱物、緑泥石および残査鉱物相である。風化帯では、大部分のウランが結晶質鉄鉱物と共存しており、非風化帯の鉱床付近ではウラン鉱物としてウランが存在していた。非風化帯の地下水流の下流側では鉱床起源のウランは少なかった。また、各抽出相の
U/
U放射能比から、微視的に残査鉱物が鉄鉱物に覆われている状態で反跳が起こることが原因と考えられる残査鉱物相へのUの濃集が認められた。
向山 武彦
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.15 - 26, 1996/02
放射性廃棄物研究の関係者を対象に、消滅処理のねらい、消滅処理技術の現状、群分離・消滅処理研究開発の内外の動向について述べる。又、消滅処理廃棄物最終処分のための簡易型地層処分についての検討を提案する。
大貫 敏彦; 磯部 博志; 日高 洋*
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.145 - 151, 1996/02
ナチュラルアナログ研究サイトとしては理想的なものの一つであると考えられているオクロウラン鉱床は、20億年もの長期間にわたって核分裂生成核種を保存してきた。核分裂生成核種を含む元素の同位体分析から、オクロ鉱床の原子炉としての性質、及び核分裂生成核種とTRUの挙動について検討されている。本報告では、最近得られた、核分裂生成核種、ウラン及びプルトニウムの移行挙動について紹介するとともに、地層処分の安全評価への適用について検討した。
大貫 敏彦; 村上 隆*; 磯部 博志; 柳瀬 信之; 佐藤 努
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.137 - 143, 1996/02
Koongarraにおけるウランの固定化機構を解明するため、熱力学データに基づくUの鉱物化についての計算を行った。その結果、Uの鉱物化は地下水組成だけでなく、鉱物からの元素の受給も考えて検討する必要があることがわかった。さらに、地下水中のU濃度が希薄な場合でも、ウラン鉱物が観察され、熱力学的な平衡論で取り扱える反応以外の機構が関与していることが示唆された。
塩月 正雄; 山名 元
放射性廃棄物研究, 2(1&2), p.47 - 62, 1996/02
アクチニドリサイクルの目的のひとつである環境の観点から、アクチニド核種の回収による廃棄物の潜在的毒性低減の効果について地層処分システム等との関係から考察・整理を試みるとともに、回収すべき核種についての考察、核種回収率と潜在的毒性低減効果等との関係について解析評価を行った。
吉田 英一
放射性廃棄物研究, 2(1&2), p.93 - 103, 1996/00
本論文では,東濃ウラン鉱床で実施している地質環境中での天然ウラン系列核種の地球化学的挙動に関する研究を例に,アナログ(類似)研究として求められる必要条件について考察するとともに,我が国の処分システムの安全性を高めるために,今後必要と考えられるナチュラルアナログ研究の内容とその進め方について述べる.
Srの吸着・移行挙動への共存フミン酸の関与田中 忠夫; 向井 雅之; 妹尾 宗明
放射性廃棄物研究, 1(2), p.169 - 176, 1995/05
地質媒体中における放射性核種の吸着・移行挙動に及ぼす腐植物質の影響を明らかにするため、フミン酸を共存する条件下において、海岸砂を対象としたSrのバッチ法吸着実験及びカラム法移行実験を実施した。フミン酸を共存する液相中においては、砂への吸着親和性が小さなSr-フミン酸結合体が形成された。しかしながら、その結合力はSrと調整砂との吸着親和性に比較して著しく小さいため、バッチ法吸着実験で測定したSrの分配係数はフミン酸共存の影響を受けなかった。一方、カラム法移行実験ではフミン酸結合体の解離過程が平衡に達しないので、一部のフミン酸結合体が深部へ移行することにより、Srの移行の増大がみられた。フミン酸共存下におけるSrの移行挙動は、フミン酸結合体の解離速度を考慮した移行モデルを用いて評価できることが示された。
長尾 誠也
放射性廃棄物研究, 1(2), p.231 - 242, 1995/05
本論文では、地層中におけるTRU元素の溶存状態、地質媒体への収着性及び移行性を支配する要因の1つと考えられている地下水に存在する高分子の有機物である腐植物質を取り上げ、これまでに報告された地下水中の腐植物質の特徴(元素組成、官能基含量、分子量分布等)及びTRU元素と腐植物質間に形成される錯体の錯生成定数について調べた結果を紹介した。
坂本 義昭
放射性廃棄物研究, 1(1), p.107 - 113, 1994/06
放射性廃棄物の地層処分においては、放射性核種の岩石、土壌への吸着挙動を調べることが重要となる。この吸着挙動は、地下水中の共存イオンにより大きな影響を受けることが知られている。本研究においては、TRU元素で重要な
Npを取上げ、Np(V)の土壌への吸着に及ぼす炭酸イオンの影響について検討を行った。低濃度の炭酸イオンを含む系においては、Np(V)の吸着挙動はNpO
による陽イオン交換的な吸着とNpO
OHによる吸着に支配されているが、比較的高濃度の炭酸イオンを含む系においては、炭酸錯体の形成による影響とともに、重炭酸イオンが土壌に吸着することによる表面電荷の変化に伴う影響によりNp(V)の吸着量が減少することを明らかにした。
熊田 政弘; T.T.Vandergraaf*
放射性廃棄物研究連絡会論文集 (VI), 10 Pages, 1991/06
カナダ原子力公社との協力研究により、ホワイトシェル研究所の地下研究施設(URL)の地下240mレベルに専用の実験室を開設し、破砕帯中の地下水と岩石試料とを用いて、深地層条件下における花崗岩中核種移行実験を行った。ヨウ素、テクネチウム及びアクチニド核種(Np,Pu,Am)を使った実験のうち、
Tcのカラム実験では、地下水中のテクネチウムがTc(VII)からTc(IV)に還元されてカラム内に強く収着することが分かった。これは酸化性条件下における吸着実験結果から予測されなかったもので、URLに設置した本実験システムが原位置の地球化学的条件を良く反映したものであることを確認した。
長田 和男*; 永野 哲志; 村岡 進
放射性廃棄物研究連絡会論文集 (VI), p.53 - 63, 1991/00
緩衝材である湿潤ベントナイト中での炭素鋼の測定および腐食生成物の分析を行った。40
Cでは、湿潤ベントナイト中での炭素鋼の腐食速度は、同温度の純水中の場合と比較して小さいが、95Cでは、ベントナイトに含まれる水が蒸発し、内部に隙間ができることにより、局部腐食が進み、腐食の程度が大きくなったためと考えられる。この局部腐食した部分をフーリエ変換赤外分光計で分析した結果、-FeO(OH)(ゲーサイト)の他に
-FeO(OH)(レピドクロサイト)もできていることがわかった。また、色彩色差計により95C湿潤ベントナイト中の腐食生成物を分析の結果、-FeO
(ヘマタイト)の生成が確認できた。
宮本 啓二; 小林 義明; 武田 常夫; 村岡 進; 前田 頌
放射性廃棄物研究連絡会論文集,VI, p.64 - 75, 1991/00
低レベル放射性廃棄物均質固化体を陸地処分する場合、固化体に含まれる放射性核種が長期にわたり固化体から陸水へ浸出する現象を把握しておく必要がある。原研(電源特会)で、約3年におよぶ陸水中におけるセメント固化体などの実物大の模擬固化体の長期浸出試験を行った。この結果、これら固化体からの放射性核種の浸出比と固化体を浸漬している陸水のpHとの間に、相互依存性があることが判った。つまり、長期浸漬中に固化体が変質し、この結果、陸水のpHが変化する。そして放射性核種は固化体の変質の影響をうけて浸出する。しかし、分配計数のpH依存性により、浸出した放射性核種は固相・液相に分配吸着されると推考できる。
